A Gruta do Carvão (nos seus diferentes troços e denominações), é conhecida desde longa data e tem sido alvo de inúmeras referências, por parte de historiadores e investigadores de várias áreas. No séc. XVI, o cronista Gaspar Frutuoso ao descrever o litoral de Ponta Delgada, no seu livro IV das “Saudades da Terra”, refere a existência de túneis vulcânicos a Poente de Ponta Delgada: “Além, pouco espaço da Fortaleza (de S. Braz), para loeste, está uma ponta que se chama a Ponta dos Algares, porque saem ali dois com suas bocas, por dentro dos quais se caminha grande caminho por baixo da terra, por cujo vão parece que correu ribeira de pedra de biscouto, em outro tempo, não sabido nem visto”. Em 1821, John White Webster menciona a existência de uma gruta na zona dos Arrifes, que poderá corresponder ao prolongamento para montante da Gruta do Carvão, mas actualmente inacessível: “Tendo nós chegado a um campo, cerca de três a quatro milhas a noroeste de Ponta Delgada, descobrimos a entrada para as cavernas, que é uma fenda nas rochas, que neste lugar apenas tem uns poucos de pés de altura, e a qual é o suficiente larga para admitir duas pessoas ombro com ombro (...) e bem depressa nos achámos n'um logar espaçoso, cujo chão estava juncado de enormes fragmentos de lava, que tinham cahido de cima, e que tornava a nossa marcha difficil e algum tanto perigosa”. As descrições de Webster revelam magníficos pormenores do interior dessa cavidade vulcânica, nunca mais observados, talvez perdidos para sempre: “(...) do tecto pendiam estalactites de lava, apparencia esta altamente interessante, e que amplamente me recompensava do perigo e dificuldades que encontrára (...) Onde o chão e tecto se approximavam um do outro, á distancia de um a dois pés no fim da caverna, podiamos distinguir as estalactites ligando uma a outra, mas em mais parte alguma vimos cousa similhante”. George Hartung, em 1860, referiu-se a esta gruta, descrevendo o seu troço inferior, na zona poente da cidade de Ponta Delgada: “galeria subterrânea (...) para a qual se desce através duma abertura existente nos terrenos de Sta. Clara, percorre uma extensão de 810 pés em direcção à costa bifurcando-se a meio caminho”. A Gruta do Carvão recebeu também a designação de Gruta da Rua Formosa, actualmente designada de Rua de Lisboa, onde se situam os antigos secadores da Fábrica de Tabaco Micaelense, de acordo com os elementos fornecidos por Ernesto do Canto, em 1881: “Num terreno sito na rua Formosa em Ponta Delgada, existe um destes algares com alguns quilómetros de extensão e mui digno de ser visitado”. Ernesto do Canto, nos seus escritos de 1902, descreve o modo de formação das grutas lávicas como “galerias subterrâneas de dimensões variadas, produzidas pelas correntes de lava, que descendo das montanhas e correndo nas depressões do terreno se congelaram exteriormente, revestindo-se de uma camada de pedra”. Como se “conservaram líquidas na parte interna continuaram a correr dentro daquela espécie de tubo, não condutor do calórico, até que, estacando na origem e continuando a sua massa interna na sua descida, deixaram um vazio que constitui os algares” [as grutas].
Gruta da Rua Formosa (ou Rua de Lisboa – Secadores de Tabaco), em Ponta Delgada, segundo Carreiro da CostaWalter Frederic Walker, membro da Royal Geographical Society, da Society of Biblical Archeology e de outras instituições de carácter científico, no seu livro “The Azores or Western Islands”, publicado em 1886, faz uma descrição minuciosa da gruta: “(...) Próxima da entrada, a gruta do norte pelo menos 20 pés de altura e trinta pés de largura, com o piso perfeitamente nivelado e se fosse devidamente explorada provavelmente se descobriria que se juntava a outra galeria, a entrada para a qual fica situada num jardim pertencendo a Mrs. Brander, no Foral do Carvão, e se assim for, extender-se ia por várias milhas (...). Pendendo (do tecto) vêm-se “agulhas de lava de todos os tamanhos parecendo como se uma súbita rajada gelada tivesse arrefecido as gotas incandescentes que caiam”, e dá uma explicação para a formação das grutas em regiões vulcânicas, segundo a teoria de Sir. Charles Lyel: “foram produzidas pelo endurecimento da lava durante o escape de grandes volumes de fluidos elásticos que são frequentemente expelidos, durante muitos dias seguidos depois da crise da erupção terminar”.
Outro viajante que deixou as suas impressões acerca da gruta foi Emygdio da Silva, no seu opúsculo “S. Miguel em 1893”, que considerou a gruta como “(...) o mais notável dos túneis vulcânicos dos Açores (...) o túnel de Ponta Delgada tem mais de um quilómetro de extensão reconhecida, desemboca no mar depois de atravessar inferiormente a fábrica de álcool de Santa Clara, vindo na direcção norte-sul (…) A 250 ou 300 metros de entrada, que fica em um terreno da Rua Formosa, propriedade do Sr. Dr. Caetano d'Andrade Albuquerque, o alargamento da secção é notável e como esta reina sobre uma extensão não inferior a 60 metros, o aspecto da vasta galeria (…) produziu-nos uma sensação inenarrável, apesar de termos já percorrido a pé e em diferentes fases da construção, um bom número de subterrâneos de certa importância”.
Numa carta enviada ao Diário de Notícias de Lisboa, nos finais do século XIX, Emygdio da Silva relata uma visita à gruta do Carvão na companhia do Coronel Afonso Chaves, iluminada pela “luz mágica do magnésio: A abobada do tunel, da qual pendiam grossos e negros stalactites, as paredes lateraes que se diria guarnecidas de lambris muito moldados, e que marcam o tempo das paragens que a lava teve no seu movimento progressivo, as bocas das pequenas galerias que comunicam (...) a sólo irregular de uma dureza vitrea, como a do Atrio do Cavallo, no Vesuvio, tudo isto banhado pela luz deslumbrante do magnesio, constitui um dos espectaculos mais empolgantes e mais grandiosos que o Dante certamente não rejeitaria para fazer passar alguma scena do seu Inferno.”
Manuel Jacinto Andrade, num artigo do Jornal Açoriano Oriental dá a conhecer que “Em 1954, procedendo-se no quintal de uma casa acima do Bom Despacho, a caminho para os Arrifes, a uma escavação para os efeitos de uma fossa depararam os operários, a uns escassos 3 metros de profundidade com uma laje vulcânica que, uma vez batida com escopro, acabou por partir-se com facilidade. Viram então os mesmos operários que a abertura dava para uma caverna. Descidos a esta por meio de escada acabariam por descobrir um enorme algar dirigido no sentido Norte-Sul. Trata-se de uma enorme artéria subterrânea de cerca de 7 metros de largura por 4 a 5 na sua maior altura, mostrando-se as respectivas paredes de materiais vulcânicos de cor negra e o tecto cheio de estalactites. Na extremidade Norte a trinta ou quarenta metros do local da descida, abria-se uma enorme praça que deveria ter os seus vinte a trinta metros de diâmetro. Para o lado Sul o algar descia com dimensões de boa practibilidade, parecendo que para esse lado a galeria apresentava um comprimento muito maior para o lado Norte. Teria este algar alguma relação com a Gruta do Carvão? Não foi possível saber porque pouco tempo depois, o proprietário do quintal tapava a referida abertura e supõe-se que acabou por fazer do algar vazadouro das águas e das sujidades para que desejara a fossa. As obras para a construção do aeroporto da Nordela revelaram a existência de mais algares na região Noroeste de Ponta Delgada, dando-nos a saber que, em tempos imemorais, as lavas dos vulcões andaram por ali abrindo extensas galerias subterrâneas”.
William Halliday membro da Western Speleological Survey, dos Estados Unidos da América, que visitou os Açores em 1880, refere-se também à gruta do Carvão, nos seguintes termos: “(…) para além da parte baixa, a gruta torna-se mais ampla e tem características que mostram a forma como a lava correu através dela (…) com, apenas, um pouco de trabalho seria possível reabrir e ampliar uma das duas entradas (agora fechadas) para que os visitantes e estudantes compreendessem como a vossa bela ilha se formou (…) Na minha estimativa o comprimento da gruta é de cerca de 400 metros até à obstrução final”. Em trabalho datado de 1981, Halliday menciona a existência de uma gruta cuja entrada ficava próxima do quartel militar da freguesia dos Arrifes.